西交大化工學院-貝士德儀器 先進吸附分離技術(shù) 聯(lián)合實驗室 近一年多時間,在國際和國內(nèi)期刊上共發(fā)表學術(shù)論文約18篇,包括Angewandte Chemie,Chemical Engineering Journal,ACS Catalysis,ACS Nano,Chem. Eng. J.,J. Mater. Chem. A 等,其中影響因子大于10的有 9 篇,JCR一區(qū)文章 15 篇。研究領(lǐng)域 涉及質(zhì)子傳導、二氧化硫和芳香族硫化物捕獲、煙氣脫硫耦合脫碳、煙道氣中SO2捕集、電子特氣(SF6、NF3、CF4、Xe、Kr等)分離、煤層氣分離、溫室氣體六氟化硫捕獲(SF6、CF4、NF3等)、烷烯烴分離、光催化CO2還原等多個領(lǐng)域。以下例舉“先進吸附分離技術(shù)"聯(lián)合實驗室近年發(fā)表的部分精彩文章:
例舉文章 1
兩性離子共價有機骨架:有吸引力的多孔主體用于氣體分離及無水質(zhì)子傳導
該研究成果以“Zwitterionic Covalent Organic Frameworks: Attractive Porous Host for Gas Separation and Anhydrous Proton Conduction"(兩性離子共價有機骨架:有吸引力的多孔主體用于氣體分離及無水質(zhì)子傳導)為題發(fā)表于國際期刊《美國化學會-納米》(ACS Nano)上,影響因子15.881。西安交通大學化學工程與技術(shù)學院為本文單位,博士生傅鈺為論文一作,馬和平研究員為通訊作者。
本研究工作以共價有機骨架(COF)為功能性平臺,同時將陰、陽離子官能團引入到COF孔道中,實現(xiàn)了兩性離子概念與多孔結(jié)晶材料的結(jié)合。兩性離子COF內(nèi)同時具備陰、陽離子位點排列的結(jié)構(gòu)能夠?qū)崿F(xiàn)在納米通道內(nèi)的電荷密度調(diào)節(jié),允許對其結(jié)構(gòu)和功能進行原子水平調(diào)控,這給設(shè)計具備功能導向的材料提供了新的思路。文中設(shè)計并合成了三種兩性離子COF材料,作為多孔主體在SO2/CO2氣體分離及無水質(zhì)子傳導領(lǐng)域均展現(xiàn)出極大的應(yīng)用潛力。兩性離子COF孔道內(nèi)分散的正、負電荷基團可以作為SO2的兩種不同的極性位點,使其實現(xiàn)了高SO2吸附量及突出的SO2/CO2分離性能。此外,相反電荷片段的組合賦予了兩性離子COF豐富的離子遷移位點,使其在負載三氮唑、咪唑后實現(xiàn)了優(yōu)異的質(zhì)子傳導性能。理論計算與介電常數(shù)分析相結(jié)合,證實了COF孔道內(nèi)陽離子和陰離子基團的存在能夠有效促進質(zhì)子載體中質(zhì)子的釋放。我們相信兩性離子在COF材料中的成功結(jié)合可以為COF的各種應(yīng)用提供無限的可能。
圖 . (a) 離子型聚合物、兩性離子型聚合物、離子型COFs和兩性離子型COFs示意圖;(b) 三種不同結(jié)構(gòu)的兩性離子型COFs合成示意圖(注:陰離子和陽離子位點分別用藍色和黃色標記)。
例舉文章 2
具有創(chuàng)紀錄CH4/N2分離比的鎳基MOF材料用于煤層氣分離
該研究成果以 “Nickel-Based Metal–Organic Frameworks for Coal-Bed Methane Purification with Record CH4/N2 Selectivity" 為題發(fā)表于國際期刊《德國應(yīng)用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)(IF=15.336)上,并被選為Angewandte Chemie 封面文章和熱點論文?;瘜W工程與技術(shù)學院博士生王少敏為論文一作,楊慶遠教授為本文通訊作者,西安交通大學化工學院為論文通訊作者單位。
實現(xiàn)雙碳目標,天然氣是目前最現(xiàn)實的低碳清潔能源,但我國常規(guī)天然氣產(chǎn)能不足,需開發(fā)煤層氣等非常規(guī)天然氣作為補充。煤層氣俗稱“瓦斯",其主要成分是甲烷,是一種與煤共生、以吸附態(tài)存儲于煤層內(nèi)的非常規(guī)天然氣,我國煤層氣儲量豐富,2020年探明的儲量約為4200億立方米。但超過70%的煤層氣在開采時,由于開采技術(shù)(井下抽采)的原因混入了大量的空氣,導致形成了低濃度的煤層氣(甲烷濃度<30%)而得不到很好的利用,低濃度的煤層氣一般被直接排放到大氣,造成了資源浪費和溫室效應(yīng)。所以現(xiàn)階段煤層氣的分離與提濃技術(shù)已成為煤層氣開發(fā)和利用的行業(yè)瓶頸問題,是需要攻克的關(guān)鍵節(jié)點。針對上述問題,西安交通大學化工學院楊慶遠教授課題組研發(fā)了系列鎳基-金屬有機框架(MOF)材料,其中超微孔MOF材料Ni(ina)2具有甲烷/氮氣選擇性高(15.8)、吸附容量大(46.7 cm3/g)和分子擴散速率快(10.6-19.0 cm3g-1s-1)的特點,較好地解決了氣體分離領(lǐng)域的“trade-off"效應(yīng),實現(xiàn)了煤層氣中甲烷和氮氣的高效分離。理論模擬計算和單晶結(jié)構(gòu)解析表明Ni(ina)2和甲烷分子之間存在較強的作用力,可以從低濃度煤層氣中選擇性地捕獲甲烷分子。另外,Ni(ina)2具有很好的熱穩(wěn)定性和化學穩(wěn)定性,可以批量化制備,是一種理想的固體吸附劑,該工作為工業(yè)上煤層氣的分離提供了新思路。
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